Effets des produits de corrosion du fer sur la dégradation de la structure et des propriétés de la bentonite

npj Materials Degradation volume 7, Numéro d'article : 66 (2023) Citer cet article

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La bentonite est un matériau clé pour les barrières techniques visant à empêcher la migration des eaux souterraines et des nucléides dans le système multi-barrières de stockage géologique des déchets hautement radioactifs (DHA). Cependant, sa propriété barrière sera dégradée sous l'action des produits de corrosion du fer des conteneurs de stockage en acier. Dans cet article, les effets des produits de corrosion du fer sur la dégradation de la structure et des propriétés de la bentonite ont été étudiés dans des environnements simulés pour le stockage géologique des DHA. Les résultats ont montré que Fe2+/Fe3+ dissous à partir de la poudre de fer pouvait pénétrer dans la couche intermédiaire de montmorillonite (Mt) et remplacer une partie de Na+, ce qui a provoqué une diminution du volume et de l'espacement intercouche de Mt, et l'intégrité structurelle de Mt a été détruite. Macroscopiquement, l’absorption d’eau et la propriété de gonflement de la bentonite ont été considérablement réduites. Le mécanisme de dégradation de la structure du Mt était principalement dû au fait que Fe2+/Fe3+ générés par la corrosion du fer pénétraient dans le domaine intercouche de Mt pour compenser le déficit de charge intercouche.

Le stockage géologique en profondeur est généralement accepté par la plupart des pays comme le seul système réalisable pour traiter les déchets hautement radioactifs (DHA), qui adopte principalement le système multi-barrières pour isoler définitivement les DHA du milieu de vie1,2,3. Dans le système multi-barrières, le conteneur à base de fer et le matériau tampon/remblai sont les matériaux d'ingénierie clés pour empêcher les fuites de nucléides4. Parmi eux, la résistance à la corrosion des conteneurs à base de fer est l’élément essentiel pour assurer la stabilité et la durabilité du système de stockage5. Le matériau tampon/remblai rempli entre la roche environnante et le conteneur métallique doit avoir des propriétés mécaniques et un pouvoir tampon appropriés6,7. Sa fonction principale est de soulager la pression de la roche environnante sur les conteneurs métalliques. Lorsque le conteneur tombe en panne en raison d’une perforation due à la corrosion, il peut également bloquer efficacement la migration des radionucléides vers le milieu environnant8. Par conséquent, dans le stockage géologique en profondeur des déchets de haute activité, le système de matériau tampon/remblai joue un rôle crucial dans la barrière technique, la barrière hydraulique et la barrière chimique ainsi que dans la conduction et la dissipation de la chaleur provenant de la désintégration des déchets radioactifs, et constitue une garantie efficace pour la sûreté et la stabilité à long terme du stockage géologique des DHA9,10. Cependant, son élimination sera confrontée à une menace de déstabilisation et de dégradation, ce qui pourrait accélérer la fuite du nucléide et causer de graves dommages à la santé publique internationale et à l'environnement écologique.

La bentonite a été choisie par de nombreux pays comme matériau tampon pour le stockage géologique des déchets de haute activité en raison de sa conductivité de l'eau extrêmement faible et de ses bonnes propriétés d'adsorption des nucléides11. La montmorillonite (Mt) est le principal composant minéral qui gonfle lorsque la bentonite absorbe de l'eau ou des solutions12. La structure cristalline du Mt appartient au système monoclinique et chaque couche unitaire est composée d'un feuillet octaédrique Al-O et de deux feuillets tétraédriques Si-O. La surface de la couche lamellaire de Mt est chargée négativement en raison de la substitution isomorphe de Mg2+/Fe2+ par Al3+ dans le feuillet octaédrique et/ou Al3+ par Si4+ dans le feuillet tétraédrique, et la charge négative peut être équilibrée par des cations intercalaires tels que Na+, K+, Ca2+ ou Mg2+12,13. Ces cations intercalaires sont généralement hydratés et échangeables, la bentonite a donc une forte capacité de gonflement dans l'eau, une capacité d'adsorption de cations et une capacité d'échange de cations (CEC)14,15. Les eaux souterraines contiennent généralement des cations tels que K+, Ca2+ et Na+, qui ont un impact important sur la structure et les performances tampon du mont. Egloffstein a rapporté que le Ca2+ dans la solution saline peut facilement remplacer le Na+ des couches intermédiaires de Mt dans la bentonite, diminuant ainsi l'espacement entre les couches et capacité de gonflement de Mt16. Karnland et coll. ont découvert que le Mt pouvait être dissous à un pH élevé (pHå 12) et générer des minéraux non gonflants17,18,19. De plus, la porosité et la perméabilité de la bentonite ont augmenté, tandis que les performances de la barrière tampon ont diminué20. Lorsque la concentration de ces cations dans la solution est trop élevée, la charge négative des particules colloïdales de bentonite diminue sous l'action de la neutralisation électrique et la répulsion mutuelle diminue, entraînant l'agrégation et la sédimentation des particules colloïdales de bentonite21. Cet effet correspond simplement à la diminution de l'épaisseur de la double couche électrique avec l'augmentation de la force ionique, et l'influence de la force ionique sur la structure et les propriétés du Mt mérite une étude plus approfondie. Pendant ce temps, la capacité d’adsorption des cations de la bentonite diminuera également considérablement. De plus, l’effondrement de la couche intermédiaire de Mt peut entraver davantage l’échange de cations.